侯玉升副教授课题组在衬底解耦调控稀土基二维单层材料室温铁磁性与反常霍尔效应研究中取得新进展

来源:磁电物性分析与器件重点实验室 #二维磁性材料# #室温铁磁性# #垂直磁各向异性#
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二维磁性材料因其独特的低维磁性和丰富的量子输运性质,为探索新型自旋电子学功能提供了重要平台。然而,如何在原子级厚度材料中同时实现稳定的室温铁磁性、垂直磁各向异性以及可调控的反常霍尔输运,仍然是二维磁性研究领域的重要挑战。

图1. 从衬底支撑二维表面合金到自由单层磁体的调控示意图。衬底解耦诱导电荷重新分布并增强铁磁交换作用,使GdM2单层实现室温铁磁性;其中GdAu2进一步展现垂直磁各向异性和可调反常霍尔效应。

近期,中山大学物理学院、广东省磁电物性分析与器件重点实验室侯玉升副教授课题组利用第一性原理计算方法,系统研究了稀土基二维表面合金 GdM2 (M = Cu, Ag, Au) 从金属衬底支撑结构到自由单层结构的磁性演化规律,揭示了衬底环境、结构形变与电子结构之间的内在联系,为通过“衬底解耦”调控二维磁性材料提供了新的思路(图1)。研究发现,在金属衬底支撑状态下,GdM2 单层受到金属衬底界面耦合作用的影响,不仅产生明显的结构弯曲(buckling),同时伴随电荷分布变化,进而改变不同交换通道之间的竞争关系并削弱整体铁磁性,使体系的磁转变温度保持在较低水平。以实验报道的 GdAg2 和 GdAu2 表面合金为例,其铁磁转变温度仅为几十开尔文量级。

基于上述衬底效应对二维磁性的限制,课题组进一步研究了去除金属衬底后 GdM2 单层的本征磁性演化。结果表明,去除衬底可以有效减弱界面效应对二维磁层性质的影响。衬底移除后,二维磁层中的电荷分布发生变化,并表现出电子积累,从而增强了由 M-Gd (s, p)-d 杂化态介导的磁交换作用。此外,进一步消除衬底诱导的结构弯曲会调节不同交换通道之间的竞争关系:较弱的弯曲对磁交换作用影响有限,而较大的弯曲则会削弱主要铁磁交换并增强反铁磁竞争作用。通过上述电子结构和局域结构效应的协同调控,自由单层 GdCu2、GdAg2 和 GdAu2 均表现出超过室温的铁磁性,其居里温度分别达到约 385 K、390 K 和 315 K(图2)。

图2. GdM2 (M = Cu, Ag, Au) 从衬底支撑结构到自由单层结构的磁交换作用的演化。(a) 衬底支撑 GdM2/3L-M(111) 表面合金中的磁交换参数 J1−J14;(b) 衬底支撑体系的居里温度 TC,均低于 100 K;(c) 自由单层 GdM₂ 中的磁交换系数 J1−J14;(d) 自由单层GdM2体系的居里温度 TC,均高于室温300 K。

在自由单层体系中,GdAu2 进一步展现出独特的磁学和反常霍尔输运性质。电荷重新分布调控了费米能级附近的轨道占据,使 Au-p 和 Gd-d 轨道对磁晶各向异性的贡献发生变化,从而驱动磁易轴由面内转变为面外,并实现显著的垂直磁各向异性 (perpendicular magnetic anisotropy)。此外,在面外磁化方向下,自由单层 GdAu2 中存在受 Mz 镜面对称保护的节线结构。当通过微小的面外位移破坏该对称性时,节线打开能隙,并在能隙附近产生显著增强的 Berry 曲率,从而实现对本征反常霍尔电导的有效调控(图3)。由于Gd基表面合金体系已能够通过金属衬底实验制备,进一步结合绝缘衬底设计和衬底解耦方法,有望为探索 GdAu2 单层的本征二维磁性和量子输运性质提供实验路径。该研究建立了衬底耦合、结构形变与二维磁性之间的内在联系,为设计兼具室温铁磁性、垂直磁各向异性以及可调反常霍尔效应的新型二维磁性材料提供了新的思路。

图3. 自由单层 GdAu2 中可调控的反常霍尔效应。(a) 面外磁化方向下自由单层 GdAu2 的能带结构、Berry 曲率分布以及费米能级附近的对称性保护节线;(b) 完美平面结构(Gd + 0 Å)和面外位移微扰(Gd + 0.02 Å)下随能量变化的反常霍尔电导;(c)(d) 不同结构下费米能级及节线能级附近的二维 Berry 曲率分布。

相关研究成果以“Room-temperature two-dimensional ferromagnetism, large magnetic anisotropy, and anomalous Hall effect:From supported to freestanding monolayers GdM2 (M = Cu, Ag, Au)”为题发表于物理领域国际知名期刊《Physical Review B》,并入选该期刊 Editors’ Suggestion 论文 [Phys. Rev. B 114, 034419 (2026)]。中山大学物理学院博士生李家万为论文第一作者,侯玉升副教授为通讯作者。中山大学物理学院姚道新教授参与了该研究工作,给出了重要的建议,其博士生胡训武(现任于职暨南大学物理与光电工程学院物理系)参与该研究工作。该研究依托中山大学物理学院、广东省磁电物性分析与器件重点实验室、中子科学与技术研究院的研究平台。上述工作得到了国家自然科学基金、‌国家重点研发计划‌、广东省磁电物性基础学科研究中心(物理学)、广东省磁电物性分析与器件重点实验室等项目的支持。

责编: 集小微
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