中国科学院物理所Mg3(Bi,Sb)2基热电制冷研究获进展

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热电材料可实现热能和电能的直接相互转化。基于热电材料的热电制冷技术,具有调节精度高、响应快的特点。与一般的机械式制冷相比,热电制冷技术不需要压缩传动等运动部件,更不需要制冷剂,不产生任何排放与环境污染,是较为理想的全固态高效制冷及热管理技术。

热电器件的性能表现主要取决于其核心热电材料的热电输运性能。长期以来,在近室温热电材料及热电制冷方面,p/n型Bi2Te3是唯一的商业化的高性能(zT~1)材料体系。Bi2Te3基热电制冷器件被广泛用于冷链存储、医疗器械和光通讯控温等行业。未来,随着通讯和电子信息领域对芯片控温需求的进一步提升,热电制冷产业前景更加广阔。作为目前核心热电制冷材料,Bi2Te3本身存在机械性能差、使用Te元素造成的高成本等问题,限制了该类材料的进一步推广和应用。因此,开发新型的高性能近室温热电材料体系成为本领域的关键科学问题和挑战。在此背景下,镁基N型Mg3(Bi,Sb)2成为备受关注的热电材料体系。相比传统Bi2Te3商业材料,Mg3(Bi,Sb)2具有优异的热电与机械性能,兼具低成本和环保优势,因此发展势头强劲。近年来,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心赵怀周研究员课题组瞄准Mg3(Bi,Sb)2材料体系,在热电性能提升、化学与热稳定性增强、界面电极材料设计与制备、热电臂加工与焊接组装等环节取得一系列突破,实现了具有稳定服役性能的商业尺寸热电制冷模块的构筑(模块室温最大制冷温差可达59 K),为该类材料的应用奠定了基础。

近日,该课题组针对Mg3(Bi,Sb)2材料体系进行了晶界结构优化与结晶质量提升:(1)通过设计新的材料生长路径(图1),促进晶粒长大以降低晶界密度,减弱晶界处势垒对载流子的散射,实现室温下迁移率大幅度提升,接近并超过此前文献报道的单晶Mg3(Bi,Sb)2材料输运水平(图2);(2)通过新工艺减少材料基体缺陷,提高Mg1位点的原子占据率,n型传输更加稳定,同时保证了材料整体组分和性能的均匀性(图3)。研究实现热电优值(z)在150-300 K的温区范围内的明显提升(图1c),超越了国际上多数商用n型Bi2Te3性能水平(图2f)。基于新方法得到的Mg3(Bi,Sb)2基高性能粗晶块体材料,该团队将n型Mg3.15Bi1.4975Sb0.5Te0.0025与商业p型Bi0.5Sb1.5Te3搭配制作了包含7对热电臂的制冷器件,在热端温度为300 K时可以实现68 K的制冷温差,在基于新材料体系的热电制冷器件已有文献报道中处于最高纪录(图1d),同时超越了多数商用Bi2Te3基热电器件(图4a);在制冷功率密度qc和制冷效率COP两个重要参数方面,新器件均达到主流Bi2Te3商业器件的水平(图4、c)。此外,在惰性气氛保护下,Mg3.15Bi1.4975Sb0.5Te0.0025粗晶样品16个月内未发生性能衰减,对应器件最大制冷温差保持了长期稳定(图4f),显示了Mg3(Bi,Sb)2新材料器件的可靠性和服役稳定性,对推动该材料在热电领域的实际应用具有重要意义。

相关研究成果以Improved figure of merit (z) at low temperatures for superior thermoelectric cooling in Mg3(Bi,Sb)2为题,发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。研究工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金的支持。


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